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摘要：臭氧氧化技術(shù)在水處理系統(tǒng)中具有良好的應(yīng)用前景，但實(shí)際應(yīng)用中受到臭氧傳質(zhì)及氧化選擇性的限制。故本研究以對(duì)硝基苯酚廢水為研究對(duì)象，采用一種新型旋轉(zhuǎn)微氣泡反應(yīng)器，通過多孔陶瓷填料的旋轉(zhuǎn)將臭氧氣泡尺寸破碎至微米級(jí)別，實(shí)現(xiàn)對(duì)廢水降解過程的強(qiáng)化，同時(shí)本研究還進(jìn)一步考察了操作條件對(duì)臭氧傳質(zhì)過程和臭氧分解產(chǎn)生羥基自由基過程的影響規(guī)律。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，提高反應(yīng)器轉(zhuǎn)速和氣體流量，可以加快臭氧傳質(zhì)和羥基自由基產(chǎn)率，同時(shí)提高溶液中pH值也可以提高羥基自由基產(chǎn)率進(jìn)而提高對(duì)硝基苯酚的去除率。與其它操作變量相比，反應(yīng)器轉(zhuǎn)速的影響很為明顯，說(shuō)明改善臭氧氣泡流體力學(xué)行為能有效地提高對(duì)硝基苯酚的去除效果，體現(xiàn)反應(yīng)器強(qiáng)化臭氧體系的可行性。此外，二甲亞砜的加入抑制了對(duì)硝基苯酚的去除，說(shuō)明臭氧的間接氧化方式是降解對(duì)硝基苯酚的一種重要途徑。本研究結(jié)果為旋轉(zhuǎn)微氣泡反應(yīng)器在臭氧氧化降解過程中開發(fā)及應(yīng)用提供合理指導(dǎo)。

 

        硝基酚是生產(chǎn)炸藥、農(nóng)藥、染料和皮革等產(chǎn)品的重要原料，由于其對(duì)人類和水中生物的強(qiáng)烈毒性，已被多國(guó)環(huán)境保護(hù)部門列為一種優(yōu)先污染物。由于芳香環(huán)中硝基基團(tuán)具有很強(qiáng)的吸電性，增強(qiáng)了硝基酚的化學(xué)穩(wěn)定性，且對(duì)微生物具有毒性，需要較長(zhǎng)的孵育時(shí)間，故生物降解不適用于對(duì)硝基酚的去除。另外，簡(jiǎn)單的物理方法，如吸附和膜過濾，只是將硝基酚從液相轉(zhuǎn)移到固相，對(duì)降低硝基酚的毒性是無(wú)效的。因此，尋找一種高效的液相分解硝基酚的方法顯得尤為重要。

 

        臭氧和以臭氧為基礎(chǔ)的高級(jí)氧化工藝已得到廣泛研究并成功地應(yīng)用于廢水處理領(lǐng)域。其優(yōu)勢(shì)主要在于臭氧具有較強(qiáng)的氧化能力（E0＝2.07 V），且不易產(chǎn)生二次污染。但臭氧在水中溶解能力有限，氧化降解廢水過程中受到傳質(zhì)速率的嚴(yán)重制約，造成臭氧利用率低、廢水處理成本高等問題。克服這一限制的一種有效方法是通過減小溶液中的臭氧氣泡的尺寸來(lái)增加用于傳質(zhì)的界面面積，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)臭氧傳質(zhì)過程的有效強(qiáng)化。當(dāng)氣相中的臭氧進(jìn)入廢水后，其與污染物的反應(yīng)主要有兩種機(jī)制：（i）臭氧分子的直接反應(yīng)和（ii）二次氧化劑的間接反應(yīng)，如在水中臭氧分解后形成的羥基自由基（·OH）引發(fā)的高級(jí)氧化反應(yīng)。由于臭氧分子對(duì)有機(jī)物的直接氧化反應(yīng)具有一定選擇性，導(dǎo)致其常常難以完全去除有機(jī)污染物。而間接臭氧氧化產(chǎn)生的羥基自由基具有比臭氧更高的氧化還原電位（ E0＝2.80 V），可降解大多數(shù)有機(jī)物。因此，采用相應(yīng)技術(shù)，促進(jìn)臭氧向間接氧化路徑偏移，將使臭氧在降解有機(jī)廢水方面具有更廣闊的應(yīng)用前景。如已有研究表明臭氧氣泡在收縮破裂瞬間更容易激發(fā)產(chǎn)生 ·OH，從而提高其氧化能力。綜上，改善臭氧氣泡的流體力學(xué)行為不僅可以改善臭氧傳質(zhì)效率，同時(shí)還能提高臭氧體系的氧化降解能力。

 

        旋轉(zhuǎn)微氣泡反應(yīng)器，又叫旋轉(zhuǎn)泡沫填料反應(yīng)器（Rotating Solid Foam Reactor），是一種以多孔陶瓷填料代替?zhèn)鹘y(tǒng)攪拌槳的新型多相攪拌釜式反應(yīng)器 。近年來(lái)，該反應(yīng)器已在葡萄糖催化氧化、苯乙烯催化加氫及微觀混合效率等多相過程體現(xiàn)了其優(yōu)勢(shì)。它是由埃因霍溫理工大學(xué)化學(xué)反應(yīng)器工程團(tuán)隊(duì)開發(fā)，并將其用于強(qiáng)化多相反應(yīng)過程的一種新型反應(yīng)器。其原理是依靠填料的旋轉(zhuǎn)所產(chǎn)生強(qiáng)剪切力和填料本身的多孔結(jié)構(gòu)，不斷切割破碎反應(yīng)器內(nèi)氣泡，使大量氣泡尺寸保持在亞毫米甚至微米級(jí)別，進(jìn)而極大增加了氣液表面接觸面積，提高了氣泡的表面更新速率，有效強(qiáng)化氣液傳質(zhì)過程。同時(shí)氣泡快速地收縮破裂，有利于臭氧分解成羥基自由基，增強(qiáng)臭氧處理能力，故該反應(yīng)器的特性為強(qiáng)化臭氧在氧化降解廢水中的應(yīng)用提供可能。

        因此本研究利用旋轉(zhuǎn)微氣泡反應(yīng)器實(shí)現(xiàn)臭氧在廢水中的微氣泡化，研究其對(duì)臭氧降解酚類廢水的強(qiáng)化機(jī)制，考察了該反應(yīng)器在不同轉(zhuǎn)速、進(jìn)氣臭氧流量和 pH 條件下，對(duì)臭氧傳質(zhì)、液相中羥基自由基生成量及對(duì)硝基苯酚（PNP）廢水降解效果的影響規(guī)律，為新型高效臭氧氧化反應(yīng)器的研發(fā)提供科學(xué)參考。

 

 

結(jié)論

本研究采用旋轉(zhuǎn)微氣泡反應(yīng)器強(qiáng)化臭氧傳質(zhì)過程，加快臭氧分解產(chǎn)生羥基自由基和氧化降解對(duì)硝基苯酚廢水過程。結(jié)果表明，提高反應(yīng)器轉(zhuǎn)速、氣體流量可以明顯提高臭氧傳質(zhì)速率和羥基自由基的產(chǎn)量，增加對(duì)硝基苯酚、COD 及 UV254 的去除效率。提高水中 pH 值，對(duì)羥基自由基產(chǎn)生也有促進(jìn)作用，加快對(duì)硝基苯酚、COD 及 UV254 的去除，而提高對(duì)硝基苯酚濃度，對(duì)硝基苯酚、COD 及 UV254 的去除率均降低。與反應(yīng)器轉(zhuǎn)速相比，臭氧氣體流量和廢水 pH 值的影響較弱，在 O3 進(jìn)氣流量 3 L·min-1、反應(yīng)器轉(zhuǎn)速 400r/min、濃度 20 mg·L-1 條件下，降解 100 mg·L-1 的 PNP，15 min 內(nèi) PNP 的去除率可達(dá)到 96.3%，30 min 時(shí) COD 和 UV254去除率分別可達(dá)到 94.5%和 89.2%。此外，二甲亞砜的加入抑制了對(duì)硝基苯酚的去除，表明臭氧的間接氧化方式是降解對(duì)硝基苯酚的一種重要途徑。本研究結(jié)果說(shuō)明了旋轉(zhuǎn)微氣泡反應(yīng)器強(qiáng)化臭氧體系的可行性，并為其在臭氧氧化降解過程中開發(fā)及應(yīng)用提供合理指導(dǎo)。

 

曾尚升，楊宇成，張娜，張學(xué)勤，葉靜，黃雅燕，肖美添

（華僑大學(xué)化工學(xué)院，福建 廈門 361021）