文章亮點(diǎn)
1. 臭氧催化劑配方是通過建模為目標(biāo)廢水定制的;
2. 催化劑配方和進(jìn)水熒光數(shù)據(jù)是ANN模型的輸入變量;
3. 熒光光譜數(shù)據(jù)有助于限定催化劑配方參數(shù)的范圍;
4. 建模優(yōu)化后的催化劑在臭氧催化反應(yīng)中表現(xiàn)出•OH和1O2的協(xié)同作用。
使用儀器
采用Mn/γ-Al2O3催化劑在內(nèi)徑90 mm、高250 mm的O3反應(yīng)器中催化臭氧化處理廢水,
臭氧發(fā)生器(Longevity EXT120, 北京同林,中國)由純氧生成1.59 L的O3。使用流量計(jì)控制臭氧濃度,使用在線臭氧濃度檢測器(3S-J5000,北京同林,中國)記錄臭氧濃度。將臭氧輸送到反應(yīng)器中進(jìn)行實(shí)驗(yàn),廢氣排放到臭氧尾氣分解器中。
文章簡介
催化臭氧氧化因其對難降解有機(jī)物的礦化性強(qiáng)而被廣泛用于廢水深度處理。而在實(shí)際廢水中,不同臭氧催化劑對不同有機(jī)物的降解表現(xiàn)出差異性,影響因素復(fù)雜。因此,高礦化的關(guān)鍵在于催化劑配方與廢水水質(zhì)的適配性。機(jī)器學(xué)習(xí)可以大大提高實(shí)驗(yàn)效率,而熒光數(shù)據(jù)可以提供廢水水質(zhì)中關(guān)于有機(jī)物組成和濃度的信息,有利于催化劑配方的優(yōu)化。本研究采用機(jī)器學(xué)習(xí)(ANN,人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型)并結(jié)合熒光光譜技術(shù),開發(fā)了適配于目標(biāo)廢水的臭氧催化劑(圖1)。
圖1 圖文摘要
輸入變量的顯著性調(diào)查確定了催化劑配方(浸漬濃度和時間,焙燒溫度和時間)和進(jìn)水熒光數(shù)據(jù)可作為ANN模型的輸入變量(圖2)。基于從52種不同催化劑上采集的數(shù)據(jù),研究人員比較了兩種類型的“前饋神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)”模型(圖3),以實(shí)現(xiàn)ANN模型的更優(yōu)性能。與ANN1相比,ANN2具有更好的魯棒性和泛化能力,ANN2實(shí)驗(yàn)值與模型預(yù)測值的相關(guān)系數(shù)R2達(dá)到更大值(0.9659)。
圖3 人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型結(jié)構(gòu):a, ANN1(催化劑配方作為輸入變量);b, ANN2,(催化劑配方和熒光數(shù)據(jù)作為輸入變量)
熒光光譜初步限定了催化劑的配方參數(shù)的范圍(圖4)。例如,當(dāng)廢水中的有機(jī)物以色氨酸類和類溶解性代謝產(chǎn)物為主時,Mn(NO3)2的浸漬濃度和時間分別小于0.3 mol L−1和10 h。此外,該模型得到的Mn/γ-Al2O3更佳配方為:0.155 mol L−1 Mn(NO3)2溶液中浸漬8.5 h, 600°C焙燒3.5 h。模型預(yù)測值和實(shí)驗(yàn)值分別為54.48%和53.96%。更后,•OH和1O2的協(xié)同氧化作用提高了Mn/γ-Al2O3催化劑的催化性能。
圖4 催化劑配方和進(jìn)水水質(zhì)對催化劑性能(TOC去除率)的影響。a,浸漬濃度和熒光有機(jī)物。b,浸漬時間和熒光有機(jī)物。
本研究中ANN模型結(jié)合熒光光譜技術(shù)的應(yīng)用有望促進(jìn)對復(fù)雜廢水水質(zhì)適配于催化劑配方的理解,并作為一種有效的策略,為復(fù)雜廢水體系中催化劑的開發(fā)、性能預(yù)測和過程模擬提供經(jīng)驗(yàn)。
作者信息
第一作者 李敏,碩士研究生,中國環(huán)境科學(xué)研究院。目前以第一作者發(fā)表學(xué)術(shù)論文4篇,其中SCI論文2篇。付麗亞,副研究員,中國環(huán)境科學(xué)研究院。主要從事水污染控制技術(shù)研究工作。目前發(fā)表學(xué)術(shù)論文30余篇,其中SCI論文10余篇。
通訊作者 吳昌永,中國環(huán)境科學(xué)研究院研究員,博士生導(dǎo)師,國家生態(tài)環(huán)境保護(hù)專業(yè)技術(shù)青年拔尖人才,中國城鎮(zhèn)衛(wèi)生學(xué)會城鎮(zhèn)垃圾治理專業(yè)委員會副主任委員,中國石油學(xué)會石化環(huán)保專業(yè)委員會副秘書長,事故應(yīng)急專家。主要從事工業(yè)廢水處理技術(shù)研究。主持國家重大水專項(xiàng)、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家自然基金等項(xiàng)目、課題和子課題20余項(xiàng),參與國家和省部級課題10多項(xiàng)。在Water Research等環(huán)境科學(xué)與工程等領(lǐng)域的雜志發(fā)表論文100多篇,其中SCI論文50多篇;授權(quán)專利近20項(xiàng),轉(zhuǎn)化2項(xiàng),軟件著作權(quán)2項(xiàng);出版中文著作5部,獨(dú)著英文著作1部;參與制修訂國家標(biāo)準(zhǔn)2項(xiàng);圍繞國家水污染治理和水環(huán)境管理提交多份政策建議而受到生態(tài)環(huán)境部領(lǐng)導(dǎo)批示。主持了10多座污水處理廠工藝設(shè)計(jì),研發(fā)技術(shù)工程應(yīng)用規(guī)模超過4600萬噸廢水/年,獲中國發(fā)明協(xié)會發(fā)明創(chuàng)業(yè)二等獎1項(xiàng),中國產(chǎn)學(xué)研合作促進(jìn)會產(chǎn)學(xué)研創(chuàng)新獎1項(xiàng)。
論文ID
原文題目 A tailored and rapid approach for ozonation catalyst design
引用信息 Li, M., Fu, L., Deng, L., Hu, Y., Yuan, Y., & Wu, C. (2023). A tailored and rapid approach for ozonation catalyst design. Environmental Science and Ecotechnology 15: 100244.
doi: https://doi.org/10.1016/j.ese.2023.100244