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文章亮點(diǎn)

1. 臭氧催化劑配方是通過建模為目標(biāo)廢水定制的；

2. 催化劑配方和進(jìn)水熒光數(shù)據(jù)是ANN模型的輸入變量；

3. 熒光光譜數(shù)據(jù)有助于限定催化劑配方參數(shù)的范圍；

4. 建模優(yōu)化后的催化劑在臭氧催化反應(yīng)中表現(xiàn)出•OH和1O2的協(xié)同作用。

使用儀器

采用Mn/γ-Al2O3催化劑在內(nèi)徑90 mm、高250 mm的O3反應(yīng)器中催化臭氧化處理廢水，臭氧發(fā)生器(Longevity EXT120, 北京同林，中國)由純氧生成1.59 L的O3。使用流量計(jì)控制臭氧濃度，使用在線臭氧濃度檢測器(3S-J5000，北京同林，中國)記錄臭氧濃度。將臭氧輸送到反應(yīng)器中進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，廢氣排放到臭氧尾氣分解器中。 

文章簡介

催化臭氧氧化因其對難降解有機(jī)物的礦化性強(qiáng)而被廣泛用于廢水深度處理。而在實(shí)際廢水中，不同臭氧催化劑對不同有機(jī)物的降解表現(xiàn)出差異性，影響因素復(fù)雜。因此，高礦化的關(guān)鍵在于催化劑配方與廢水水質(zhì)的適配性。機(jī)器學(xué)習(xí)可以大大提高實(shí)驗(yàn)效率，而熒光數(shù)據(jù)可以提供廢水水質(zhì)中關(guān)于有機(jī)物組成和濃度的信息，有利于催化劑配方的優(yōu)化。本研究采用機(jī)器學(xué)習(xí)（ANN，人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型）并結(jié)合熒光光譜技術(shù)，開發(fā)了適配于目標(biāo)廢水的臭氧催化劑（圖1）。

圖1  圖文摘要

 

輸入變量的顯著性調(diào)查確定了催化劑配方（浸漬濃度和時間，焙燒溫度和時間）和進(jìn)水熒光數(shù)據(jù)可作為ANN模型的輸入變量（圖2）。基于從52種不同催化劑上采集的數(shù)據(jù)，研究人員比較了兩種類型的“前饋神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)”模型（圖3），以實(shí)現(xiàn)ANN模型的更優(yōu)性能。與ANN1相比，ANN2具有更好的魯棒性和泛化能力，ANN2實(shí)驗(yàn)值與模型預(yù)測值的相關(guān)系數(shù)R2達(dá)到更大值（0.9659）。

圖3  人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型結(jié)構(gòu)：a, ANN1（催化劑配方作為輸入變量）;b, ANN2,（催化劑配方和熒光數(shù)據(jù)作為輸入變量）

 

熒光光譜初步限定了催化劑的配方參數(shù)的范圍（圖4）。例如，當(dāng)廢水中的有機(jī)物以色氨酸類和類溶解性代謝產(chǎn)物為主時，Mn(NO3)2的浸漬濃度和時間分別小于0.3 mol L−1和10 h。此外，該模型得到的Mn/γ-Al2O3更佳配方為：0.155 mol L−1 Mn(NO3)2溶液中浸漬8.5 h, 600°C焙燒3.5 h。模型預(yù)測值和實(shí)驗(yàn)值分別為54.48%和53.96%。更后，•OH和1O2的協(xié)同氧化作用提高了Mn/γ-Al2O3催化劑的催化性能。

圖4  催化劑配方和進(jìn)水水質(zhì)對催化劑性能（TOC去除率）的影響。a，浸漬濃度和熒光有機(jī)物。b，浸漬時間和熒光有機(jī)物。

 

本研究中ANN模型結(jié)合熒光光譜技術(shù)的應(yīng)用有望促進(jìn)對復(fù)雜廢水水質(zhì)適配于催化劑配方的理解，并作為一種有效的策略，為復(fù)雜廢水體系中催化劑的開發(fā)、性能預(yù)測和過程模擬提供經(jīng)驗(yàn)。

 

作者信息

第一作者  李敏，碩士研究生，中國環(huán)境科學(xué)研究院。目前以第一作者發(fā)表學(xué)術(shù)論文4篇，其中SCI論文2篇。付麗亞，副研究員，中國環(huán)境科學(xué)研究院。主要從事水污染控制技術(shù)研究工作。目前發(fā)表學(xué)術(shù)論文30余篇，其中SCI論文10余篇。

通訊作者  吳昌永，中國環(huán)境科學(xué)研究院研究員，博士生導(dǎo)師，國家生態(tài)環(huán)境保護(hù)專業(yè)技術(shù)青年拔尖人才，中國城鎮(zhèn)衛(wèi)生學(xué)會城鎮(zhèn)垃圾治理專業(yè)委員會副主任委員，中國石油學(xué)會石化環(huán)保專業(yè)委員會副秘書長，事故應(yīng)急專家。主要從事工業(yè)廢水處理技術(shù)研究。主持國家重大水專項(xiàng)、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家自然基金等項(xiàng)目、課題和子課題20余項(xiàng)，參與國家和省部級課題10多項(xiàng)。在Water Research等環(huán)境科學(xué)與工程等領(lǐng)域的雜志發(fā)表論文100多篇，其中SCI論文50多篇；授權(quán)專利近20項(xiàng)，轉(zhuǎn)化2項(xiàng)，軟件著作權(quán)2項(xiàng)；出版中文著作5部，獨(dú)著英文著作1部；參與制修訂國家標(biāo)準(zhǔn)2項(xiàng)；圍繞國家水污染治理和水環(huán)境管理提交多份政策建議而受到生態(tài)環(huán)境部領(lǐng)導(dǎo)批示。主持了10多座污水處理廠工藝設(shè)計(jì)，研發(fā)技術(shù)工程應(yīng)用規(guī)模超過4600萬噸廢水/年，獲中國發(fā)明協(xié)會發(fā)明創(chuàng)業(yè)二等獎1項(xiàng)，中國產(chǎn)學(xué)研合作促進(jìn)會產(chǎn)學(xué)研創(chuàng)新獎1項(xiàng)。

 

論文ID

原文題目  A tailored and rapid approach for ozonation catalyst design

引用信息  Li, M., Fu, L., Deng, L., Hu, Y., Yuan, Y., & Wu, C. (2023). A tailored and rapid approach for ozonation catalyst design. Environmental Science and Ecotechnology 15: 100244.

doi: https://doi.org/10.1016/j.ese.2023.100244