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臭氧處理絮凝膜濃縮物中OBPs的分子特征和形成研究
來(lái)源：italiansesso.com 發(fā)布時(shí)間：2024-05-29 瀏覽次數(shù)：
臭氧處理絮凝膜濃縮物中OBPs的分子特征和形成研究
垃圾滲濾液是在垃圾填埋場(chǎng)和廢物發(fā)電廠(臨時(shí)廢物掩體)處置城市固體廢物所產(chǎn)生的廢水，其中含有高濃度的有機(jī)物質(zhì)，其成分復(fù)雜。膜高級(jí)處理技術(shù)，如納濾(NF)或反滲透(RO)膜，可以在排放前有效地去除垃圾滲濾液中的有機(jī)污染物。
然而，由于膜技術(shù)的濃縮機(jī)制，將不可避免地產(chǎn)生濃縮廢水(即膜濃縮物)，其有機(jī)物濃度高于原廢水，通常具有高不飽和度和強(qiáng)芳香性的特點(diǎn)。臭氧(O3)優(yōu)先與高度不飽和和芳香的有機(jī)物反應(yīng)，臭氧化越來(lái)越多地應(yīng)用于處理膜問(wèn)題。在實(shí)際工程中，為了減少臭氧化過(guò)程的處理負(fù)荷，在臭氧化前對(duì)膜濃縮物進(jìn)行了絮凝處理。在絮凝膜濃縮物的臭氧化處理中，發(fā)現(xiàn)O3與溶解的有機(jī)物(DOM)通過(guò)羧基化、羥化和去甲基化反應(yīng)產(chǎn)生更多的氧化DOM。新生成的極性含氧副產(chǎn)物可能比其母體污染物毒性更大，并且不易被水環(huán)境中的微生物去除。因此，充分了解絮凝膜濃縮物在O3降解過(guò)程中的有機(jī)物組成變化是至關(guān)重要的。
最近的研究表明，臭氧化處理廢水可以產(chǎn)生未知的臭氧化副產(chǎn)物(OBPs)或臭氧化轉(zhuǎn)化產(chǎn)物。臭氧氧化副產(chǎn)物被定義為經(jīng)O3處理后新形成的有機(jī)物。Wang等人報(bào)道obp由大量甲醛、甲基乙二醛和其他醛組成Dabuth等人發(fā)現(xiàn)OBPs具有低分子量(MW)和高氧化態(tài)的化學(xué)特征Phungsai等人發(fā)現(xiàn)臭氧化傾向于與不飽和的CHO有機(jī)物發(fā)生反應(yīng)，并在相同的烷基化家族中產(chǎn)生更飽和的obpJennings等人使用在線液相色譜-傅里葉變換離子回旋共振質(zhì)譜(FT-ICR MS)直接注射出水有機(jī)物，在污水處理廠經(jīng)過(guò)O3處理后的出水中發(fā)現(xiàn)了1500多種不同類(lèi)型的高極性含氧obp膜濃縮物DOM的分子組成可能與城市垃圾水DOM和天然DOM存在顯著差異。膜濃縮物DOM含有豐富的難降解有機(jī)物，主要由酚類(lèi)和多環(huán)芳香族化合物等不飽和有機(jī)物組成。由于膜濃縮物DOM的獨(dú)特組成和復(fù)雜性質(zhì)，膜濃縮物在O3氧化過(guò)程中產(chǎn)生OBPs的分子特征和形成機(jī)制尚不清楚。
除O3外，羥基自由基(•OH, E0 = 2.8 V)具有較強(qiáng)的氧化能力，可作為高級(jí)O3氧化工藝(如UV/O3工藝)的主要活性氧。先前的研究發(fā)現(xiàn)O3和•OH都能與高芳香反應(yīng)，而•OH與更飽和的有機(jī)物的反應(yīng)速度比O3快得多。
然而，關(guān)于O3單氧化或O3高級(jí)氧化處理膜濃縮物時(shí)obp形成的細(xì)節(jié)尚未報(bào)道。因此，當(dāng)存在•OH時(shí)，確定•OH是否可以通過(guò)在O3反應(yīng)中進(jìn)一步加強(qiáng)羧基化、羥基化和去甲基化來(lái)影響obp的形成是很重要的。
膜濃縮物中有機(jī)物的組成是復(fù)雜的，有數(shù)千甚至數(shù)萬(wàn)種化合物存在。此外，非靶向OBPs具有高極性和低揮發(fā)性的特點(diǎn)，因此不適合氣相色譜法或液相色譜法分析，而傳統(tǒng)技術(shù)在OBPs分析中存在更嚴(yán)重的局限性。
傅里葉變換離子回旋共振質(zhì)譜可提供超高分辨率，其質(zhì)量分辨率在m/z 200.31下可達(dá)50萬(wàn)。相對(duì)MW測(cè)量精度可精確到小十進(jìn)制的5位，并可根據(jù)精確的MW確定分子式，使在分子水平上分離和鑒定高極性含氧化合物成為可能。
本研究的目的是研究垃圾滲濾液絮凝膜濃縮物在有和無(wú)•OH增強(qiáng)作用的臭氧化過(guò)程中未知OBPs的分子特征和形成機(jī)制。采用ESI FT-ICR質(zhì)譜分析了OBPs的分子組成和化學(xué)性質(zhì)，并分析了O3引入U(xiǎn)V增強(qiáng)•OH反應(yīng)(UV/O3工藝)對(duì)OBPs的影響。分析了O3工藝下OBPs的形成機(jī)理，并通過(guò)構(gòu)建“移除-OBPs”質(zhì)量差網(wǎng)絡(luò)(MDiN)增強(qiáng)了•OH反應(yīng)。此外，通過(guò)串聯(lián)質(zhì)譜(MS/ MS)初步鑒定了部分OBPs的化學(xué)結(jié)構(gòu)，從而確定了OBPs的常見(jiàn)結(jié)構(gòu)和潛在毒性。本研究的結(jié)果為O3處理絮凝膜濃縮物中OBPs的分子特征和形成機(jī)制提供了深入的認(rèn)識(shí)。

儀器：臭氧產(chǎn)生為3S-T3，3g/h臭氧發(fā)生器。

論文全文地址：Molecular Characteristics and Formation Mechanisms of Unknown Ozonation Byproducts during the Treatment of Flocculated Nanofiltration Leachate Concentrates Using O3 and UV/O3 Processes | Environmental Science & Technology (acs.org)