膜接觸電催化臭氧氧化工藝構(gòu)建
膜接觸臭氧氧化 (MCO) 工藝以疏水膜為臭氧提供豐富的氣液接觸界面，具有較高臭氧傳質(zhì)效率。然而，MCO 工藝以臭氧直接氧化為主，對廢水中有機污染物的去除有較強的選擇性，氧化能力有待提高。通過電催化疏水膜 將 MCO 工藝與電化學(xué)技術(shù)相結(jié)合，構(gòu)建了新型的膜接觸電催化臭氧氧 化 (ECMCO) 工藝。
ECMCO 工藝以高級氧化過程為主，對水中硝基苯的去除效率明顯增強，同步提高了臭氧傳質(zhì)效率和體系的氧化能力。ECMCO 工藝對酒廠廢水的生化出水進行深度處理后，水中 COD 降至 50 mg·L−1 以下，色度完全脫除，總運行能耗明顯低于 MCO 和 MCO+H2O2 工藝。針對臭氧工藝在水處理應(yīng)用中傳質(zhì)效率低、礦化能力差、運行能耗高的問題，ECMCO 技術(shù)提供了可行的解決方案，有較好的研究價值和應(yīng)用前景。
打開電源，關(guān)閉臭氧發(fā)生器，此時氣室內(nèi)為純氧氣，考察電解作用對硝基苯的去除效果；關(guān)閉電源，打開臭氧發(fā)生器，此時氣室內(nèi)為氧氣和臭氧的混合氣體，設(shè)定臭氧濃度 40 mg·L−1，考察MCO 工藝對硝基苯的去除效果；同時打開電源和臭氧發(fā)生器，考察 ECMCO 工藝對硝基苯的去除效果。ECMCO、MCO 和電解過程對硝基苯的去除率分別為 82.7%、35.6% 和 26.5%(見圖 1)。
硝基苯與臭氧反應(yīng)速率較慢，反應(yīng)速率常數(shù)僅為 (0.09 ± 0.02) L·(mol·s)−1[15]，故臭氧直接氧化對硝基苯的去除效果不佳，MCO 工藝對硝基苯去除率較低。電解過程對硝基苯的去除主要為陽極氧化作用，去除率更低。而 ECMCO 工藝對硝基苯的去除率明顯提高，并且超過 MCO 和電解兩者對硝基苯去除率之和，這說明 ECMCO 工藝處理功效并不是 MCO 與電解工藝的簡單疊加。
考察了 ECMCO 工藝體系中 H2O2 的變化情況，結(jié)果如圖 2 所示。
當(dāng)氣室中通入氮氣時，液相中 H2O2 含量非常少；當(dāng)氣室中通入氧氣時，液相中 H2O2 濃度急劇升高，可達 24.4 mg·L−1。這說明氣室中的氧氣通過疏水層擴散至電催化層，并以 2 電子途徑還原為 H2O2(式 (1))。當(dāng)氣室中通入氧氣和臭氧的混合氣體時，液相中 H2O2 含量明顯下降，并且 H2O2 濃度隨臭氧濃度升高而降低。這說明臭氧已通過電催化疏水膜的疏水層擴散進入液相，并在電催化層內(nèi)消耗了大量的 H2O2。此外，實驗還通過 ESR 檢測到了ECMCO 體系中·OH 的存在 (見圖 3)。
以上結(jié)果表明，ECMCO 工藝中氧氣和臭氧已通過電催化疏水膜的疏水層擴散進入電催化層，氧氣得電子原位生成 H2O2，H2O2 催化臭氧分解產(chǎn)生·OH。·OH 與硝基苯反應(yīng)速率較快，反應(yīng)速率常 數(shù) 為 2.2 × 108 L·(mol·s)−1[15]， 因 此 ECMCCO工藝對硝基苯的去除效果明顯提升。
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